城市河涌对城市社会、经济、环境协调发展有至关重要的意义,但受工业污水、生活污水及农业污水影响,河涌黑臭化现象所导致的水生态系统失衡一度成为我国,尤其是粤港澳大湾区突出的热点问题。即使通过内源清除或外源控制等手段削减河涌水体/沉积物的有机物被认为能有效缓解黑臭问题,但是一些治理后的河涌仍然会出现复黑复臭现象。为实现河涌的长治久清,需要从根本上认识河涌黑臭的演化过程和影响因素。本研究以不同黑臭程度的城市河涌水体/沉积物为研究对象,采用原位调查与室内模拟实验结合的方式,通过酶活性抑制与高通量测序等技术手段,揭示城市河涌沉积物中还Lapatinib NMR原性硫(∑S~(2-))的主要来源及其微生物机制,研究结果有助于为城市河涌黑臭水体的治理和监管体系的优化提供理论基础和科学依据。本论文主要结论如下:(1)城市河涌水体的表观黑臭程度与沉积物∑S~(2-)含量相关。黑臭程度相对较高的河涌H1和H2,其沉积物中∑S~(2-)含量分别为0.71±0.46 mg/g和0.87±0.30 mg/g,要显著高于黑臭程度较低的H3(0.25±0.19 mg/g)和H4(0.31±0.16 mg/g)(P<0.05)。整体来说,沉积物中∑S~(2-)含量在夏季(0.68±0.46 mg/g)要显著高于冬季(0.31±0.22mg/g)。溶解氧(DO)浓度变化与其正相反,其在夏季水体中的浓度(3.15±1.81mg/L)要明显低于冬季(5.50±1.42 mg/L)。城市河涌沉积物具有较高的营养物质含量,其总氮(TN)、总磷(TP)和总有机质(TOM)含量分别为2.9±0.7 mg/g、4.4±1.5 mg/g和70±30 mg/g。沉积物间隙水中,尤其在H1和H2,无机氮以铵态氮(NH_4~+)为主要形式,整体呈现夏季高于冬季的季节性差异。而河涌上覆水以硝酸盐(NO_3~-)为主要形式,并表现出与NH_4~+相反季节性差异。皮尔森相关性分析表明,上覆水DO、NO_3~-和沉积物含水率、TN和NH_4~+含量是显著影响河涌沉积物∑S~(2-)积累的环境因素。(2)黑臭程度不同的城市河涌,其沉积物中∑S~(2-)产生速率(0～3.04μg/g/h)存在显著差异,H1和H2中的平均速率(0.71μg/g/h)要显著高于H3和H4(0.05μg/g/h),与沉积物∑S~(2-)分布高度一致,并同样表现出夏季高于冬季的季节差异,其中,沉积物的TOM、Moisture以及NH_4~+含量是影响河涌沉积物硫酸盐还原菌(SRB)和产甲烷菌(MPB)介导的∑S~(2-)产生活性的重要环境因子。宏转录组分析表明,河涌沉积物中硫化物的产生途径主要包括:单质硫还原过程(可逆)、SRB所介导的亚硫酸盐还原过程以及MPB所介导的甲硫醇甲基转移过程三个途径。因此SRB和MPB是河涌沉积物中介导∑S~(2-)产生的主要微生物,其中SRB所介导的途径占据了主导地位,但我们通过实验结果推测MPB相比SRB可能有更高的产∑S~(2-)潜力。(3)河涌沉积物SRB群落主要由Syntrophales、Desulfobacterales、Desulfovibrionales、Syntrophobacterales和Eubacteriales共五目组成,其中隶属于Desulfobacterales目的Desulfosarcina和Desulfobulbus是所有河涌中的优势属,但其丰度在黑臭程度不同的河涌沉积物中存在较大差异,可能是导致黑臭形成的重要SRB类群。河涌沉积物MPB群落主要由Methanobacteriales、Methanomassiliicoccales、MethanomLEE011分子式icrobiales、Methanosarcinale和Norank Candidatus＿Methanofastidiosa共五目组成。优势属为Methanobacterium、MethanothJapanese medakarix和Methanospirillum,占到总序列数的53%。值得注意的是,甲基营养型产甲烷菌Candidatus＿Methanofastidiosum在H1和H2中的相对丰度明显高于H3和H4,可能对河涌沉积物中∑S~(2-)的产生有重要贡献。河涌沉积物MPB和SRB群落都受SO_4~(2-)、DO、TN、Moisture含量的显著影响。此外,生态网络分析表明河涌沉积物中MPB和SRB之间存在复杂的共生和竞争关系,维系MPB和SRB群落结构稳定的关键物种(Keystone species)大多属于未分类SRB,其相对丰度与沉积物NH_4~+、TN和SO_4~(2-)显著相关。(4)在分别抑制MPB和SRB,或不施加抑制时,河涌沉积物的∑S~(2-)产生速率随温度升高(15～35℃)有显著提高,这在原位∑S~(2-)产生速率较高的沉积物中更为明显,并且MPB介导的∑S~(2-)产生过程对温度更加敏感。不同于温度,p H对河涌沉积物不同∑S~(2-)产生途径的影响存在差异,在中性条件下(p H=7),抑制MPB和不施加抑制时沉积物的∑S~(2-)产生速率要低于酸性(p H=6)和碱性(p H=8、9)条件下的速率,而p H=6时能显著促进MPB介导的∑S~(2-)产生速率。在0～3 mg/L的低氧范围内,DO浓度的升高对河涌沉积物∑S~(2-)的产生速率表现出明显抑制作用,但是不同途径对DO的响应存在差异,其中MPB介导的∑S~(2-)产生比SRB对DO有相对更高的氧耐受性。