目前,由于化石能源的短缺和污染等问题,发展基于太阳能、风能、潮汐能等可再生能源成为了解决人类能源危机的必然选择。但是这些可再生能源仍存在空间、时间上分布不均等问题,因此为了实现其应用与普及,开发经济、安全、高效的新型储能技术仍是当前的研究重点。其中,水系离子电池因为安全可靠、成本低廉、离子传导快等优势吸引了研究者们的广泛关注。钒铁普鲁士蓝框架材料,由于其可容纳离子快速运输和储存的三维框架结构以及多氧化还原过程(V3+?V4+?V5+和 Fe(CN)63-?Fe(CN)64-),有望成为下一代商用水系离子电池正极材料。因此,本文主要针对水系Vorinostat NMR离子电池中的钒铁基普鲁士蓝框架正极材料,深入研究了其铵离子电池的储能机理,结合纳米化、相转换、掺杂等改性手段,优化其在水系离子电池中的性能。所取得的主要研究结果与创新点如下:(1)通过第一性原理计算,确认了铵离子是以范德华相互作用力吸附在普鲁士蓝框架材料(AxMa[Mb(CN)6])中的Ax位,且主要通过铵离子中的氢原子与普鲁士蓝框架中的氮原子之间的相互作用实现电荷转移。并在此基础上,针对不同Ma位元素(Ma=Co,Cu,Fe,Mg,Mn,Ni,V,Zn)的铁基普鲁士蓝类似物进行铵离子电池性能的理论筛选。综合考虑到材料的结构稳定性和标称电池电压范围,选用钒铁普鲁士蓝框架材料作为水系铵离子电池正极材料有望表现出优异的电化学储能性能。(2)为了在控制原料成本和调控纳米形貌的基础上合成钒铁普鲁士蓝框架材料,引入草酸作为络合剂,使用廉价的偏钒酸铵作为钒源、铁氰化钾提供铁氰根离子,利用水热法成功制备了形貌规则、粒径均一的钾钒铁普鲁士蓝类似物纳米立方体(KVFe PBAs NCs)。通过引入具有高电化学活性的钒氧离子,水系铵离子电池的比容量可以在2 A.g-1的高电流密度下达到92.85 mAh·g-1。同时,由于普鲁士蓝框架材料特有的三维离子扩散通道和良好的结构稳定性,可以实现2000次循环后容量保持率为91.44%(84.9 mAh·g-1)的稳定充放电。(3)为了进一步提高水系铵离子电池的电化学储能性能,使用KVFe PBAs NCs作为前驱体,通过简易热处理硒化过程,将其转化为具有纳米立方体形貌的VSe2/FeSe2复合材料。得益于硒化物所具有的低反应电位和高电化学活性等特性,VSe2/FeSe2NCs在前驱体的基础上有效拓宽了工作电压窗口(1.7→2.1 V),比容量也可以得到显著提高(1A·g-1下227.1mAh·g-1。同时,由于硒化钒引入的层状离子扩散通道,可以实现超高电流密度下优异的倍率性能(5 A·g-1下109.7mAh·g-1)和良好的循环稳定性(2000次循环后比容量保持139.7 mAh·g-1),具有优异的水系铵离子电池应用前景。(4)鉴于钒铁普bacterial microbiome鲁士框架材料及其衍生的硒化物复合材料优异的水系铵离子电池性能,本文通过微波辅助热处理方法成功在KVFe PBAs纳米立方体中实现了硒的掺杂。并PEG300采购测试了 Se-KVFe PBAs NCs在不同载流子(Li+,Na+,K+,Mg2+,Zn2+,Al3+,NH4+,OH-)中的水系离子电池性能。其中在水系镁离子电池中展现出了工作电压窗口宽(2.0V),离子扩散速率快,比容量高(0.5A·g-1下207.9mAh·g-1)等优势,进一步拓宽了钒铁普鲁士蓝框架材料在水系离子电池领域中的应用。